La collection de Crustacés couvre l'ensemble des groupes (excepté les très rares Rémipèdes et Tantulocarides). Composée de quelque 90 000 lots inventoriés, rangés par ordre systématique, c'est, avec environ 6000 types, une des collections de Crustacés les plus riches du monde par sa diversité. Elle a débuté dès avant 1800 avec les récoltes des voyageurs naturalistes (voyages de Bougainville, Savigny, Dumont d'Urville...) et s'est poursuivie ensuite, notamment avec celles du Travailleur et du Talisman. La collection a bénéficié des travaux de scientifiques prestigieux comme Jean-Baptiste de Lamarck, Latreille, H. et A. Milne-Edwards, Chevreux. Les spécimens, mesurant de 1 mm à plus de 2 m d'envergure, sont principalement conservés en alcool. Certains sont naturalisés et conservés à sec (collections anciennes comme la collection historique de Crabes), d'autres en préparations sur lames. La collection comprend des Crustacés marins, d'eau douce et terrestres (y compris les espèces parasites) du monde entier.

La collection s'enrichit de 1 à 1,5 % par an en moyenne, avec des variations suivant les groupes, grâce à de nombreux dons et dépôts. Depuis 20 ans particulièrement, des campagnes comme MUSORSTOM ont permis de constituer la collection de faune bathyale la plus importante au monde. Une cinquantaine de prêts et l'importante fréquentation de 200 jours-chercheurs par an de chercheurs français et étrangers témoignent de l'intérêt scientifique de ces collections. Ces dernières sont également souvent utilisées comme matériel d'exposition.

Plusieurs bibliothèques sont accessibles aux spécialistes (Fonds ancien du département, Fonds Monod, Vandel).